Nisekoi mengikuti siswa sekolah menengah Raku Ichijo, putra seorang pemimpin di faksi yakuza Shuei-Gumi, dan Chitoge Kirisaki, putri seorang bos di geng saingan yang dikenal sebagai Beehive. Mereka tiba-tiba bertemu ketika Chitoge melompati dinding dan lutut Raku di wajah. Setelah dia kabur, Raku menyadari bahwa dia telah kehilangan liontinnya yang diberikan kepadanya oleh kekasih masa kecilnya yang dengannya dia membuat janji rahasia. Setelah mengetahui Chitoge adalah murid pindahan baru di kelasnya, dia memaksanya untuk membantunya mencari liontin itu. Selama pencarian, mereka mulai tidak menyukai satu sama lain.[8]
Setelah kembali ke rumah, Raku mengetahui bahwa geng Shuei-Gumi dan Beehive telah setuju untuk menyelesaikan perselisihan mereka dengan memasangkan anak-anak pemimpin mereka. Raku mengetahui bahwa calon pacarnya tidak lain adalah Chitoge. Selama tiga tahun ke depan, mereka harus berpura-pura menjalin hubungan untuk menjaga perdamaian antar geng. Ini ternyata menjadi tugas yang cukup menantang, bukan hanya karena kebencian mereka satu sama lain, tetapi juga karena Raku naksir teman sekolah lain, Kosaki Onodera, yang diam-diam dia harapkan adalah gadis yang membawa kunci liontinnya. Berbagai perkembangan memperumit situasi, termasuk pengawal Chitoge yang terlalu protektif, pembunuh bayaran wanita, gadis yang mengaku sebagai tunangan Raku, dan keberadaan beberapa kunci.
